4x1 – Der Verrat
Im Berliner U.N.C.L.E.-Hauptquartier wird Mitarbeiter Heinz Neumann von Napoleon tot aufgefunden. Dadurch erhärtet sich der Verdacht, dass es einen Doppelagenten in der Zentrale gibt. Illya soll Napoleon bei der Entlarvung der Spions unterstützen.
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4x2 – Die Killer Elite
Der junge Greg wurde zu einem ausgezeichneten Fechter und einer eiskalten Kampfmaschine erzogen. So kommt es auch, dass er bei der Fechtweltmeisterschaft die hübsche Christine abblitzen lässt, um sich nicht von seiner eigentlichen Aufgabe ablenken zu lassen: der Zerstörung eines griechischen Dorfes.
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4x3 – Die Firma
Die U.N.C.L.E.-Agenten wissen vom geplanten Mord an Firmeninhaber Mark Tenza. Doch es gelingt ihnen nicht, ihn zu beschützen: Vor ihren Augen stirbt Mark. Alle Zeichen deuten darauf hin, dass der in Guatemala lebende Sohn James der Mörder ist.
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4x4 – Episode 4
Dr. Kharmusi, a criminal scientist, has developed a "thermal prism," which generates intense heat beams. UNCLE recruits Luther Sebastian, wanted for various crimes in 22 countries, because he designed the kind of safe where Kharmusi keeps the prism. Napoleon Solo infiltrates Kharmusi's base of operations as an amoral businessman while Illya Kuryakin and Sebastian work to steal the device. However, Annie, whose boyfriend was framed for murder by Sebastian, complicates matters.
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4x5 – Episode 5
Solo, Kuryakin and Annie narrowly escape a deathtrap set by Luther Sebastian, whose Third Way cult now has the "thermal prism" developed by the late Dr. Kharmusi. Sebastian next intends to hijack a U.S. rocket so he can launch the prism into orbit and blackmail the world.
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4x6 – Der Gegenschlag
Mandor, der ehemalige zweite Mann bei T.H.R.U.S.H., will U.N.C.L.E. die Namen der T.H.R.U.S.H.-Direktoren in London, New York und Moskau preisgeben. Als Gegenleistung fordert er, dass sein Erzfeind Valandros umgebracht wird.
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4x7 – Das THRUSH-Roulette
Der plötzliche Freitod von vier Prominenten macht U.N.C.L.E.-Chef Alexander Waverly stutzig: Alle vier waren Gäste des Spielcasinos Thanatopsis in der Karibik. Es sieht fast so aus, als hätten sie um ihr Leben gespielt.
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4x8 – Teuflische Jagd
Der für tot gehaltene Victor Karmak lässt Illya aus dem Krankenhaus kidnappen, um sich an ihm zu rächen: Sollte Napoleon den Gefangenen nicht rechtzeitig finden, wird Illya jämmerlich an einer Dosis Cyanidkapseln sterben.
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4x9 – Die rätselhaften Drei
Die vom Volk verehrte Angela, Ehefrau des Generals Paco Abaca, entgeht nur knapp mehreren Mordanschlägen. Während Illya Angela gegen ihren Willen in Sicherheit bringt, wird Napoleon Solo zu drei rätselhaften Revolutionären gebracht. Die wollen von ihm Angelas Aufenthaltsort wissen.
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4x10 – Die U.N.C.L.E. Schule
In der U.N.C.L.E.-Schule sind die Abschlußprüfungen gefährdet: Ein T.H.R.U.S.H.-Agent wird unter den Schülern vermutet. Verdächtigt werden die emotionale Melissa, der arrogante Andrew und John, der für seine Schwäche für schöne Frauen bekannt ist. Wer ist nun der Doppelagent?
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4x11 – Die Strahlenpistole
Die größenwahnsinnigen Maximilian Nexor und Marschall Gurnius planen mit dem irren Genie Dr. Etske, die Weltherrschaft zu übernehmen. Mit Hilfe einer Strahlenkanone wollen sie die politische Führung der USA ausschalten. Solo und Kuryakin holen zum Gegenschlag aus.
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4x12 – Die Sklaveninsel
T.H.R.U.S.H.-Agent Dr. Killman bastelt auf der griechischen Insel Irbos seit Jahren an einem Erdbeben-Projekt. Es soll in Kürze vollendet werden. In einer Fernsehsendung droht T.H.R.U.S.H. nun mit der Übernahme der Weltherrschaft.
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4x13 – Der Bombentrick
Die New Yorker U.N.C.L.E.-Zentrale hat gerade erst ein von T.H.R.U.S.H. inszeniertes Bombenattentat überstanden. Da nimmt Illya ein Molektronikgewehr auseinander, das nichts anderes ist als eine Bombe, die kurz vor der Explosion steht.
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4x14 – Das Geheime U-Boot
U.N.C.L.E.-Agent Brian Morton möchte seinen Beruf an den Nagel hängen, um Laura Adams heiraten zu können. Doch Laura ist eine erfolgreiche T.H.R.U.S.H.-Agentin, die von ihrem Chef den Auftrag erhielt, ihren Geliebten umzubringen.
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4x15 – Episode 15
Robert Kingsley, a top UNCLE official who is based in Hong Kong, mysterious disappears. He is recruiting top people in various fields. He wants to end "the never-ending battle" between good and evil "in favor of good." His method: a "docility" gas. Napoleon Solo and Illya Kuryakin are sent to find Kingsley. What Kingsley doesn't realize is his wife is allied with Thrush, which is financing his dream.
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4x16 – Episode 16
In the series finale, Napoleon Solo and Illya Kuryakin must oppose both former UNCLE official Robert Kingsley's forces as well as Thrush. Solo, in a strongly worded talk to Kingsley's "Seven Wonders of the World," spells out why Kingsley's dream is a nightmare. Unable to convince them, he and Kuryakin face a firing squad.
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